近期，中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機械研究所空天激光技術(shù)與系統(tǒng)部王俊研究員團隊，在超薄ReSe2的可見光和近紅外區(qū)域的非線性光學(xué)響應(yīng)和超快載流子動力學(xué)研究方面取得進展，相關(guān)論文以“Nonlinear optical properties and ultrafast carrier dynamics of ultrathin ReSe2”為題發(fā)表于Optics Letters，并被選為當(dāng)期Editors’ Pick。

二維過渡金屬硫化物具有強激子效應(yīng)、較大的光吸收系數(shù)、顯著的非線性光學(xué)效應(yīng)和快速響應(yīng)時間等優(yōu)異的光電特性，近年來引起了研究人員的廣泛關(guān)注。不同于高度對稱的2H相MoS2，層狀ReSe2具有天然存在的1T相和三斜晶體結(jié)構(gòu)的低對稱性，提供了眾多取向的偶極子激子，這種獨特的性質(zhì)使得ReSe2體系存在更為明顯的多體效應(yīng)，其中光學(xué)行為將不再由特定激子主導(dǎo)，多種粒子的復(fù)雜作用會對非線性光學(xué)響應(yīng)和超快載流子動力學(xué)過程帶來潛在影響。

研究人員搭建了顯微Z-scan及泵浦探測集成裝置，可以實現(xiàn)對待檢測區(qū)域的原位測量。通過實驗發(fā)現(xiàn)，隨著軸線方向的移動，單層和雙層ReSe2均表現(xiàn)出歸一化透過率的逐漸降低，在接近焦點區(qū)域的區(qū)域中急劇增加到接近初始狀態(tài)，通過使用均勻加寬的飽和雙光子吸收模型擬合，證實了更容易實現(xiàn)的基態(tài)電子布居的耗盡和激發(fā)載流子的飽和。使用 520 nm 泵浦光束和 520 nm/1040 nm 探測光束進行簡并/非簡并泵浦探針實驗，發(fā)現(xiàn)在高注入載流子密度下，從初始光漂白到光誘導(dǎo)吸收的過渡過程中，帶隙重整化機制主導(dǎo)了初始動態(tài)過程，同時證實了缺陷態(tài)輔助的俄歇復(fù)合具有很強的厚度依賴性，快弛豫過程和慢弛豫過程相應(yīng)的壽命表明基于ReSe2的光電器件可以實現(xiàn)較高的光調(diào)制速度。ReSe2所展示的優(yōu)異的光學(xué)性能、出色的穩(wěn)定性和多功能性，對于光子集成應(yīng)用具有巨大的應(yīng)用前景。

圖1. 在520 nm激發(fā)光作用下，單層ReSe2薄膜在 (a) 520 nm和 (b) 1040 nm探測波長下的超快載流子動力學(xué)過程；單層和雙層ReSe2薄膜在 (c) 520 nm 和 (d) 1040 nm 探測波長下的超快載流子動力學(xué)過程對比。

本工作得到了國家自然科學(xué)基金委、中國科學(xué)院的項目支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1364/OL.510204