清華大學科研團隊突破顯微成像信息極限
清華大學材料學院于榮團隊提出并實現(xiàn)了局域軌道疊層成像方法,將顯微成像的信息極限推進到了14 pm(0.14 Å)。
近日,清華大學材料學院于榮團隊提出并實現(xiàn)了局域軌道疊層成像方法,將顯微成像的信息極限推進到了14pm(0.14埃)。 清晰的原子世界不僅在物理、化學、生命等科學上令人好奇,同時也是材料、芯片、能源等高技術發(fā)展的基礎。以高能電子作為光源的電子顯微鏡是高分辨成像的主要平臺。本世紀初,像差校正電鏡將分辨率帶到了亞埃尺度。近年來,作為掃描衍射成像的疊層成像方法又實現(xiàn)了深亞埃分辨。疊層成像(Ptychography)是基于4D-STEM(four-dimensional scanning transmission electron microscopy)數(shù)據(jù)集的相干衍射成像技術。在配備單電子敏感的像素化探測器的電子顯微鏡上,通過疊層成像技術可實現(xiàn)深亞埃(< 0.5 埃)分辨成像,成為物質微觀結構分析的前沿。然而,傳統(tǒng)的疊層成像方法用二維像素矩陣表示電子束和物函數(shù),并不適合離散的原子世界,限制了分辨率的進一步提高。 圖1.局域軌道疊層成像方法示意圖。(a) 匯聚電子束在每個掃描位置與樣品相互作用產(chǎn)生衍射圖;(b) 最低的12階像差系數(shù)的實部;(c) SrTiO3在[001]帶軸的模擬相位;(d) 用像差函數(shù)重構的電子束振幅。(e) 用局域軌道疊層重構的樣品相位。 于榮團隊提出了一種新的疊層成像方法,用空間局域的類原子軌道函數(shù)來描述物體,用像差函數(shù)來描述電子束,從而充分利用原子世界的離散特征,顯著提高了顯微成像的分辨率和精度。局域軌道疊層成像方法不僅實現(xiàn)了破紀錄的顯微成像分辨率,達到14 pm(0.14 埃),還具有更高的電子劑量效率和信噪比,在低劑量成像條件下也能實現(xiàn)深亞埃分辨,將在金屬、陶瓷、芯片和敏感物質的原子分辨率成像中得到廣泛應用。 圖2.通過局域軌道疊層成像方法實現(xiàn)14 pm分辨率。左欄是局域軌道疊層重構的電子束振幅、樣品相位及其衍射圖,右欄對應傳統(tǒng)像素化疊層的重構結果。 圖3.傳統(tǒng)像素化疊層(CPP)與局域軌道疊層(LOP)的劑量效率。(a) LOP的電子束振幅,(b) CPP的電子束振幅,(c) LOP的樣品相位,(d) CPP的樣品相位,(e) 電子束振幅的信噪比,(f) 樣品相位的信噪比。 此外,研究還揭示了不同原子對顯微成像信息極限的影響。由于物體是由離散的原子組成的,局域軌道疊層的重構結果可以方便地劃分到不同原子。由于傅里葉變換是一個線性變換,總衍射圖也可以劃分到各個元素的獨立衍射圖。結果表明,信息極限與元素種類有關。金屬原子(Dy和Sc)表現(xiàn)出比氧原子更高的信息極限。 圖4.固體中不同元素的相位圖及對應的衍射圖。(a) Dy, (b) Sc, (c) O1, (d) O2的相位圖及對應的衍射圖(e-f)。 這種差異可以歸結為三個因素。第一,重原子將入射電子散射到更高的空間頻率。這些較高的空間頻率有助于在重構過程中提取更多的結構信息,從而得到更高的信息限制。第二,DyScO3中Dy、Sc、O1和O2的德拜-瓦勒因子分別為0.58埃 2、0.60 埃2、0.79埃和0.92 2,表明氧的熱漫散射大于Dy和Sc,這使得Dy和Sc原子的熱展寬較小,信息極限更高。第三,O1原子柱在電子束傳播方向上的原子密度是O2原子柱的一半,導致O1原子柱的散射更弱,因此信息極限更低。 相關研究成果以“用于超高分辨成像的局域軌道疊層成像”(Local-orbital ptychography for ultrahigh-resolution imaging)為題,于2024年1月29日在線發(fā)表于《自然納米技術》(Nature Nanotechnology)。清華大學材料學院2021級直博生楊文峰和2018級直博生沙浩治為論文共同第一作者,2019級直博生崔吉哲和毛梁澤為合作作者,于榮教授為通訊作者。該論文得到國家自然科學基金基礎科學中心項目的支持,也得到超分辨科技的技術支持。 論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41565-023-01595-w |
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