在半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)的量子受限Stark效應(yīng)中（quantum-confined Stark effect, QCSE），外加電場(chǎng)能夠?qū)﹄娮雍涂昭ǖ牟ê瘮?shù)重疊程度進(jìn)行調(diào)控，從而誘導(dǎo)出激子的復(fù)合能量、振子強(qiáng)度和熒光壽命的有效變化。對(duì)于采用化學(xué)方法合成的傳統(tǒng)膠體納米晶材料，QCSE已經(jīng)在納米棒、納米線和納米片這些具有非對(duì)稱結(jié)構(gòu)的弱量子受限體系中被觀察到，并在電光調(diào)制、電壓傳感、光學(xué)存儲(chǔ)和生物成像等傳統(tǒng)領(lǐng)域獲得了初步的應(yīng)用。相較于已經(jīng)被研究幾十年的金屬硫化物材料，膠體鈣鈦礦納米晶在2015年左右才被成功合成出來，但在短時(shí)間內(nèi)相繼展示出高純度單光子發(fā)射、無熒光閃爍和光譜漂移、超窄譜線寬度和穩(wěn)定精細(xì)能級(jí)結(jié)構(gòu)等優(yōu)異的單粒子光學(xué)特性。對(duì)于具有對(duì)稱結(jié)構(gòu)的立方體鈣鈦礦納米晶，其在各個(gè)方向的尺寸要接近甚至大于材料的玻爾直徑，這就為進(jìn)行QCSE的研究提供了一個(gè)新型的弱量子受限體系。在近期工作中，南京大學(xué)物理學(xué)院的王曉勇教授、肖敏教授課題組和舒大軍教授課題組采用實(shí)驗(yàn)和理論相結(jié)合的方式，首次實(shí)現(xiàn)了對(duì)單個(gè)鈣鈦礦CsPbI3納米晶在4 K低溫下的QCSE研究，揭示出其中永久偶極矩的存在并消除了激子的精細(xì)能級(jí)劈裂。 e0WSHg=6@  
i)PV{3v$J  
'qF3,Rw  
如圖1(a)所示，課題組制備了寬度為10 μm和間距為5 μm的叉指電極并將單個(gè)鈣鈦礦納米晶放置于其間，在激光激發(fā)下可以在圖1(b)中看到具有垂直線偏振特性的熒光雙峰，來自于單激子的精細(xì)能級(jí)劈裂。在正常的QCSE過程中，對(duì)于單個(gè)半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)施加正向和反向電場(chǎng)時(shí)都會(huì)引起電子和空穴的波函數(shù)分離，從而導(dǎo)致所發(fā)射光譜產(chǎn)生對(duì)稱的紅移現(xiàn)象。在圖1(c)中，課題組發(fā)現(xiàn)單個(gè)鈣鈦礦納米晶的熒光光譜在負(fù)向電場(chǎng)加大的情況下確實(shí)發(fā)生了紅移，但在正向電場(chǎng)加大時(shí)卻觀察到了反常的藍(lán)移現(xiàn)象，由此推斷出永久偶極矩的存在。該永久偶極矩在納米晶中產(chǎn)生的內(nèi)建電場(chǎng)與外加反向電場(chǎng)方向一致，在后者強(qiáng)度增加時(shí)會(huì)加大電子和空穴波函數(shù)的空間分離而造成光譜紅移；在外加正向電場(chǎng)強(qiáng)度加大時(shí)，會(huì)部分抵消該內(nèi)建電場(chǎng)所造成的電子和空穴波函數(shù)的空間分離，從而引起光譜藍(lán)移的現(xiàn)象。由于旋涂到樣品基片上的不同納米晶會(huì)具有不同的永久偶極矩取向，其在同樣外在電場(chǎng)的變化下會(huì)產(chǎn)生不同的熒光譜線紅移或藍(lán)移響應(yīng)。如圖1(d)所示，在-90 kV/cm的電場(chǎng)強(qiáng)度下，課題組可以將激光光斑處的兩個(gè)鈣鈦礦納米晶熒光峰位調(diào)節(jié)到相同位置，從而準(zhǔn)備出發(fā)光波長(zhǎng)具有不可區(qū)分性的兩個(gè)單光子發(fā)射源。通過第一性原理計(jì)算，課題組認(rèn)為納米晶表面存在的應(yīng)力會(huì)造成其從對(duì)稱向非對(duì)稱結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變，由此產(chǎn)生的自發(fā)極化不連續(xù)性最終導(dǎo)致了永久偶極矩和內(nèi)建電場(chǎng)的出現(xiàn)。 R:BBNzY}f  
KSB_%OI1  
yki51rOI*