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2019-05-27 12:11

中國科大揭示光驅(qū)動固氮合成氨新機制

從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該校熊宇杰教授和龍冉副教授課題組基于在等離激元催化方面的長期工作基礎(chǔ)，揭示了金屬納米結(jié)構(gòu)的等離激元效應(yīng)對氮分子的作用機制，實現(xiàn)了在溫和條件下氮-氮三鍵的直接解離。該成果日前發(fā)表于國際化學(xué)重要期刊《美國化學(xué)會志》上。氨是化肥工業(yè)和基本有機化工的主要原料。由于氮分子中氮-氮三鍵非常穩(wěn)定，導(dǎo)致催化劑很難在溫和條件下直接解離氮分子。當(dāng)前工業(yè)合成氨技術(shù)以使用鐵基催化劑的哈柏法（Haber-Bosch）為主，其反應(yīng)條件非�？量�，所消耗的能源占全球總能耗1%以上。因此，發(fā)展可持續(xù)的方法來實現(xiàn)溫和條件下的高效固氮反應(yīng)具有非常重要的科學(xué)意義和產(chǎn)業(yè)價值。

該工作的核心在于設(shè)計了一類由金核和釕天線所組成的多級納米結(jié)構(gòu)。金納米結(jié)構(gòu)是典型的等離激元材料，可以與可見光產(chǎn)生強烈的相互作用，產(chǎn)生表面局域等離激元共振效應(yīng)，將遠大于自身幾何截面的光能集中在很小的范圍內(nèi)，并通過能量轉(zhuǎn)移引起強烈的光-物質(zhì)的相互作用，在實現(xiàn)太陽能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)化方面很有潛力。課題組結(jié)合金和釕這兩種金屬各自在俘獲太陽光和活化氮分子方面的優(yōu)勢，設(shè)計出多級納米結(jié)構(gòu)，進而發(fā)現(xiàn)通過光照可以驅(qū)動氮分子的解離，實現(xiàn)了溫和條件下的固氮反應(yīng)。

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等離激元催化劑通過直接解離氮分子形成氨的示意圖

課題組通過同步輻射X射線吸收譜等表征技術(shù)解析出催化劑的結(jié)構(gòu)及氮分子在催化劑表面的吸附行為，進一步采用多種原位表征技術(shù)和理論模擬相結(jié)合的手段，揭示出等離激元效應(yīng)在催化劑和氮分子界面上的作用機制。

該成果為改進傳統(tǒng)固氮催化劑提供了一種新機制, 同時也為用于光驅(qū)動化學(xué)轉(zhuǎn)化的等離激元催化劑設(shè)計提供了新的思路。

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