| cyqdesign |
2020-06-05 14:30 |
大連化物所揭示鈣鈦礦量子點激子復合與自旋馳豫的定標規(guī)律
近日，中國科學院大連化學物理研究所分子反應動力學國家重點實驗室光電材料動力學創(chuàng)新特區(qū)研究組研究員吳凱豐團隊采用飛秒瞬態(tài)光譜技術，系統(tǒng)地研究了鈣鈦礦量子點體系的激子復合與自旋動力學，揭示了量子點尺寸與組分對俄歇復合和自旋馳豫壽命的影響，并基于光學斯塔克效應實現(xiàn)了對自旋態(tài)能量的操縱，對理解鈣鈦礦量子點的基本光物理及其在光電和量子器件方面的應用具有重要意義。 =3zn
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鉛鹵素鈣鈦礦材料在光電器件領域展現(xiàn)了極大的應用前景，基于鈣鈦礦的納米晶材料也在近期被廣泛研究。文獻中經(jīng)�；\統(tǒng)地將鈣鈦礦納米晶稱為量子點（QD），而這些納米晶的尺寸通常在10 nm左右，大于材料的波爾激子直徑。嚴格意義上，小于波爾激子直徑的強限域納米晶才能稱為量子點。在強限域區(qū)間，QD表現(xiàn)出很多新奇的光物理性質(zhì)，比如尺寸可調(diào)的吸收和發(fā)射譜、顯著增強的多激子俄歇復合及其逆過程（多激子產(chǎn)生）、豐富的帶邊精細能級以及強烈離域到表面的載流子波函數(shù)等。吳凱豐團隊在國際上較早開展強限域鈣鈦礦QD的光物理和光化學動力學研究，揭示了波函數(shù)離域增強的界面三線態(tài)能量轉(zhuǎn)移（Nat. Commun.，2020；J. Am. Chem. Soc.，2019）及熱激子非絕熱馳豫（Chem. Sci.，2019）等現(xiàn)象。 EU@mrm?
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在近期工作中，該團隊基于尺寸及組分可調(diào)的一系列鉛鹵素鈣鈦礦QD樣品，系統(tǒng)研究了鈣鈦礦QD的雙激子俄歇復合動力學。作為一種超快的非輻射復合方式，俄歇復合對于QD在激光器、發(fā)光二極管及光伏器件中的應用具有重要影響。因此，有必要測量和理解鈣鈦礦QD的俄歇復合動力學。該團隊研究發(fā)現(xiàn)，鈣鈦礦QD的俄歇壽命呈現(xiàn)出對QD體積的線性依賴關系，且俄歇壽命與A位陽離子組分基本無關，但對陰離子組分敏感依賴。此外，所有鈣鈦礦QD的俄歇壽命都顯著短于傳統(tǒng)的CdSe和PbSe等QD材料。該團隊基于帶間躍遷幾率和能帶結構等物理參數(shù)對觀測到的壽命規(guī)律給出了半定量解釋。這些俄歇壽命的定標規(guī)律（scaling law）為鈣鈦礦QD的器件應用提供了重要的參考價值。 Xou#38&p>
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