較低能量下化學反應中量子幾何相位效應獲揭示
近日,中科院大連化學物理研究所研究員孫志剛、院士楊學明和中國科技大學教授王興安合作,在H+HD→H2+D反應中的幾何相位效應研究取得新進展。相關(guān)研究發(fā)表于《自然—通訊》。 d_pIB@J w}OBp^V^ 幾何相位效應是一種量子力學現(xiàn)象,是系統(tǒng)的哈密頓絕熱沿著閉合的參數(shù)回路周期性變化時,在波函數(shù)上引入的附加相位。幾十年來,該現(xiàn)象在凝聚態(tài)物理研究領(lǐng)域被廣泛關(guān)注,其與量子霍爾效應以及拓撲絕緣體的研究,都有密切關(guān)系。 j\bp#+ =. \hCgq 在分子體系中,幾何相位效應在勢能面間的錐形交叉區(qū)域附近產(chǎn)生。在過去的研究中,研究人員對幾何相位效應對于分子光譜的影響已有了比較充分的認識。但是在反應動力學領(lǐng)域,由于化學反應的復雜性,長期以來,研究人員對幾何相位效應對于化學反應的影響并沒有確切的認識。 +"BJjxG %s+'"E"E 孫志剛介紹大連化物所研究團隊和王興安團隊合作,在2018年首次觀測到了能量為2.77電子伏時H+HD→H2+D反應中的幾何相位效應,其反應能量高于錐形交叉點(錐形交叉產(chǎn)生于2.5電子伏能量左右),因而幾何相位效應相對比較明顯。 zng.(]U/?H Op]*wwI*h
[attachment=102167] hbvcIGaT 較低能量下化學反應中的量子幾何相位效應 ]
L#c
<0 此次研究工作則側(cè)重于反應能量低于錐形交叉點的幾何相位效應的研究。能量越低,幾何相位效應越微弱,因而研究難度也更大。研究人員通過進一步發(fā)展離子成像交叉分子束技術(shù)和基于超球坐標的反應動力學理論,在2.28電子伏反應能量的地方,成功觀測到了H+HD→H2+D反應中的幾何相位效應。研究發(fā)現(xiàn)和之前2.77電子伏反應能量處的幾何相位效應不同,在較低能量處,幾何相位效應不僅僅體現(xiàn)在前向散射振蕩上,而且也較多地體現(xiàn)在后向散射振蕩上。 - QY<o| 1|xe'w{ 研究團隊采用經(jīng)典軌線理論分析,揭示了幾何相位效應來自于直接反應途徑和漫游反應途徑的干涉效應。充分證實了在采用波恩奧本海默近似之后,化學反應中的幾何相位效應是真實存在的。幾何相位效應對于化學反應的影響,是以影響微分截面的角分布樣式而體現(xiàn)的。(劉萬生 黃寅) `JiWS
p o)lN[v 相關(guān)論文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-020-17381-4
|