中國科大在納米限域傳質(zhì)研究取得新進(jìn)展
近日，中國科大工程科學(xué)學(xué)院近代力學(xué)系計算力學(xué)實驗室與北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院王博教授研究團(tuán)隊開展合作，在納米限域傳質(zhì)研究中取得了重要進(jìn)展，研究成果發(fā)表在Nature Materials上。 po Lzgd
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限域傳質(zhì)主要研究受限在納米通道中的水、離子、氣體等介質(zhì)輸運的動力學(xué)行為。限域傳質(zhì)的相關(guān)研究在能源、環(huán)境、健康等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用背景，近年來得到了科學(xué)界、工程界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。納米尺度下，界面效應(yīng)占主導(dǎo)，受限液體具有不同于宏觀尺度的結(jié)構(gòu)和輸運特性，傳統(tǒng)的連續(xù)介質(zhì)力學(xué)模型不再適用，學(xué)術(shù)界目前仍缺乏統(tǒng)一的認(rèn)識和普遍認(rèn)可的理論模型。我校計算力學(xué)實驗室長期致力于探究限域傳質(zhì)的微觀力學(xué)機(jī)理。該團(tuán)隊在分子尺度分析了納米通道中的蒸發(fā)增強(qiáng)現(xiàn)象，從自由能角度解釋了界面層蒸發(fā)速率高的原因，并建立了蒸發(fā)驅(qū)動納通道液體流動的力學(xué)模型，研究成果以“Evaporation-driven liquid flow through nanochannels”為題發(fā)表在流體力學(xué)領(lǐng)域國際知名期刊Physics of Fluids上。 ^eF%4DUC;
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圖1納米通道中蒸發(fā)速率的尺寸相關(guān)性及其微觀力學(xué)機(jī)理 ai,\'%N
基于限域傳質(zhì)機(jī)制的分離膜及膜蒸餾在處理高濃度、高污染鹽水和利用工業(yè)廢熱等低品位熱以及太陽能、地?zé)崮芊矫婢哂芯薮髢?yōu)勢，是解決全球淡水危機(jī)的有效途徑。然而，傳統(tǒng)聚合物疏水膜通量低且存在膜污染和膜浸潤等問題，嚴(yán)重限制了膜蒸餾技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展。 #fB&Hv #s7
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北京理工大學(xué)王博教授研究團(tuán)隊以具有規(guī)整貫穿納米孔道的二維共價有機(jī)框架（Covalent organic frameworks，COFs）薄膜為基礎(chǔ)，通過引入競爭性可逆共價鍵合策略，制備了孔道大小和孔內(nèi)親疏水環(huán)境隨深度梯度變化的COFs薄膜，實現(xiàn)了超高通量膜蒸餾海水淡化，而且可以保持優(yōu)異的穩(wěn)定性。 7kiZFHV
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我校計算力學(xué)實驗室研究團(tuán)隊之前提出的蒸發(fā)驅(qū)動納通道液體流動力學(xué)模型有效地解釋了COFs薄膜超高通量的原因，其內(nèi)在機(jī)理主要是限域蒸發(fā)增強(qiáng)效應(yīng)以及縮短的蒸汽擴(kuò)散路徑。理論模擬進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，孔內(nèi)固液界面處液體層的蒸發(fā)能壘低于液汽界面中心處的蒸發(fā)能壘，導(dǎo)致水在納米限域孔道中的蒸發(fā)量增加，并且蒸發(fā)速率表現(xiàn)出與尺寸相關(guān)特性，即孔徑越小，蒸發(fā)速率越快。此外，通過競爭性可逆共價鍵合策略，孔道在潤濕性梯度作用下呈部分浸潤狀態(tài)，顯著縮短了水蒸氣的擴(kuò)散長度，降低了擴(kuò)散阻力。模擬研究還發(fā)現(xiàn)，在水蒸氣界面和鹽溶液界面之間出現(xiàn)了一個純水層間隙，這防止了離子與孔壁或蒸發(fā)界面的直接接觸，而且在限域環(huán)境中孔壁的表面電荷對鹽濃度有抑制作用，有助于防止鹽結(jié)晶，使得COFs膜具有優(yōu)異的抗浸潤性。 KMs[/|HX\
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合作研究成果以“Hydrophilicity gradient in covalent organic frameworks for membrane distillation”為題發(fā)表在Nature Materials上。北京理工大學(xué)趙爽、蔣成浩以及我校博士后范競存為論文共同第一作者，北京理工大學(xué)馮霄教授、我校王奉超特任教授以及北京理工大學(xué)王博教授為論文通訊作者。 [D;wB| +,
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圖2 COFs薄膜的結(jié)構(gòu)表征；孔道示意圖；納米限域蒸發(fā)增強(qiáng)效應(yīng)；孔道抗浸潤性機(jī)理 &Tc:WD
COFs膜具有高孔隙率、周期性的開放孔道及可功能化等特點，為新一代膜蒸餾技術(shù)的發(fā)展帶來了契機(jī)。該研究利用COFs薄膜限域納米孔道中水蒸發(fā)的增強(qiáng)效應(yīng)，實現(xiàn)了超高通量膜蒸餾海水淡化，顛覆了對膜蒸餾膜材料需要大孔徑孔道的傳統(tǒng)認(rèn)知，為開發(fā)下一代高性能膜蒸餾分離膜提供了理論支持。 kmNa),`{s
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