激光誘導(dǎo)液態(tài)水中產(chǎn)生非平衡態(tài)等離子體研究獲進展
光誘導(dǎo)的水動力學(xué)是水科學(xué)和物理化學(xué)中的基本問題，對于能源科學(xué)、大氣科學(xué)和生物學(xué)有重要意義，其重要應(yīng)用包括光催化制氫、大氣中的光化學(xué)反應(yīng)、激光醫(yī)療手術(shù)等等。由于激光脈沖的超快特性和復(fù)雜的光與物質(zhì)相互作用機制，之前的工作主要集中在水體系中發(fā)生的納秒尺度以上的宏觀動力學(xué)行為，包括沖擊波發(fā)射、氣穴、濺射和爆炸等現(xiàn)象。最近，一些超快實驗開始探測到飛秒尺度上的原子和電子的動力學(xué)演化行為，如液態(tài)水的質(zhì)子轉(zhuǎn)移和OH形成的超快過程（Science, 2020, 367, 179）、X射線誘導(dǎo)的水的溫稠狀態(tài)（PNAS, 2018 ,115, 5652）等。 es6YxMg
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最近，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心研究員孟勝研究組利用自主開發(fā)的激發(fā)態(tài)動力學(xué)模擬軟件TDAP研究了激光誘導(dǎo)的液態(tài)水中等離子體（plasma）的超快產(chǎn)生過程(圖1)。非絕熱的激發(fā)態(tài)動力學(xué)模擬可以直接追蹤激光誘導(dǎo)的液態(tài)水電子-離子耦合系統(tǒng)的超快動力學(xué)過程和能量轉(zhuǎn)移路徑。研究首次發(fā)現(xiàn)，伴隨著激光脈沖的輻照，液態(tài)水經(jīng)歷了兩步的升溫和增壓過程（圖2）。激光脈沖的電場效應(yīng)和電子激發(fā)效應(yīng)直接導(dǎo)致了體系的第一步升溫增壓過程；后續(xù)的電子-離子相互作用引起電子子系統(tǒng)和離子子系統(tǒng)之間的能量轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致了第二步的離子體系溫度升高。電子和空穴的復(fù)合可以釋放體系內(nèi)部的巨大壓力，從而導(dǎo)致弛豫過程中系統(tǒng)的壓強降低。 _\\Al v.
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在高強度激光脈沖的作用下，液態(tài)水可以迅速地進入非平衡的plasma狀態(tài)。液態(tài)水產(chǎn)生的非平衡的plasma展現(xiàn)出水分子劇烈分解的原子結(jié)構(gòu)，金屬性電子態(tài)密度，和電子-離子系統(tǒng)的非平衡雙溫特征。這是首次在激發(fā)態(tài)動力學(xué)模擬中觀測到水的非平衡plasma狀態(tài)。在阿秒-飛秒尺度上進行水激發(fā)態(tài)動力學(xué)的研究有助于理解光誘導(dǎo)的化學(xué)反應(yīng)和相變過程，以及光與物質(zhì)相互作用的調(diào)控。 >)M1X?HI5
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圖1.激光誘導(dǎo)液態(tài)水中的等離子體產(chǎn)生（a,b）和對應(yīng)的金屬型的電子態(tài)密度(c)。
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圖2.激光輻照下液態(tài)水的壓強、溫度和激發(fā)的電子數(shù)隨時間的超快變化。 l[i4\ CT
相關(guān)研究成果近期發(fā)表在Journal of the American Chemical Society上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃和國家自然科學(xué)基金委員會的資助。 `]W9Fj<1j
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論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c04675
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