中國科大大幅增強(qiáng)單個碳化硅自旋色心的熒光亮度

中國科大郭光燦院士團(tuán)隊在單個碳化硅自旋色心熒光增強(qiáng)的研究中取得新進(jìn)展。該團(tuán)隊李傳鋒、許金時等人成功利用表面等離激元大幅增強(qiáng)了單個碳化硅雙空位PL6色心的熒光亮度，并利用共面波導(dǎo)的特性大幅提高了自旋操控效率。這項技術(shù)成本低、無需復(fù)雜的微納加工工藝，且不影響色心的相干性質(zhì)，對于發(fā)展基于碳化硅自旋色心的量子應(yīng)用具有重要意義。研究成果5月8日以“Plasmonic-enhanced bright single spin defects in silicon carbide membranes”為題，在線發(fā)表在國際知名期刊《Nano Letters》。

固態(tài)自旋色心是用于量子信息處理的重要體系，其熒光亮度是邁向?qū)嵱没孔討?yīng)用的重要參數(shù)。通過與固態(tài)微納結(jié)構(gòu)耦合來實(shí)現(xiàn)自旋色心的熒光增強(qiáng)是一種常用的方法。人們已經(jīng)提出并實(shí)現(xiàn)了多種不同的方案，包括加工固體浸潤透鏡、納米柱、牛眼環(huán)、光子晶體微腔和光纖腔等。然而，這一方向依然存在許多具有挑戰(zhàn)性的問題需要解決，例如色心自旋性質(zhì)容易受到復(fù)雜微納加工過程的影響，以及色心與微納結(jié)構(gòu)之間難以對準(zhǔn)等。

李傳鋒、許金時研究組獨(dú)辟蹊徑，利用等離激元實(shí)現(xiàn)碳化硅中自旋色心的熒光增強(qiáng)。研究組通過化學(xué)機(jī)械拋光等工藝制備出厚度約10微米的碳化硅薄膜，并利用離子注入技術(shù)在薄膜中制備近表面（約15納米）的雙空位色心。隨后將薄膜翻轉(zhuǎn)，利用范德瓦爾斯力將其粘貼在鍍有共面金波導(dǎo)的硅片上，由此使得近表面色心與金波導(dǎo)的距離落在表面等離激元的作用范圍內(nèi)，進(jìn)而增強(qiáng)色心熒光。

研究組在之前的工作中首次發(fā)現(xiàn)碳化硅中單個雙空位PL6色心在室溫下具有與金剛石NV色心相媲美的發(fā)光亮度和自旋讀出對比度[Natl. Sci. Rev. 9, nwab122 (2022)]。在本項工作中，使用數(shù)值孔徑0.85的物鏡，利用表面等離激元的增強(qiáng)效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了單個PL6色心亮度7倍的增強(qiáng)；進(jìn)一步使用數(shù)值孔徑1.3的油鏡，色心熒光每秒可超過1百萬個計數(shù)。研究組還利用反應(yīng)離子刻蝕工藝調(diào)控薄膜厚度，從而精確控制近表面色心與共面波導(dǎo)的距離，研究最佳作用范圍。除了產(chǎn)生表面等離激元，共面金波導(dǎo)還可用來高效輻射微波，從而大幅提高自旋操控效率。相比傳統(tǒng)微波輻射方式，共面波導(dǎo)使單個PL6色心的拉比頻率在相同微波功率下提升了14倍。實(shí)驗裝置與結(jié)果如圖所示。

研究組還深入研究了熒光增強(qiáng)機(jī)制。通過使用三能級模型擬合自相關(guān)函數(shù)，以及測量非共振激發(fā)熒光壽命，研究組不僅驗證了表面等離激元是通過提高色心能級的輻射躍遷速率來增強(qiáng)熒光亮度，而且發(fā)現(xiàn)在作用距離逐漸縮小的過程中，表面等離激元的淬滅效應(yīng)會導(dǎo)致色心熒光亮度發(fā)生衰減。

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實(shí)驗裝置與結(jié)果圖。a基于表面等離激元增強(qiáng)的器件示意圖；b 存在等離激元增強(qiáng)（左）與無增強(qiáng)（右）區(qū)域的共聚焦熒光掃描對比圖；c被等離激元增強(qiáng)后的單個PL6色心與塊材中未增強(qiáng)的單個PL6色心的飽和熒光計數(shù)對比圖；d使用金波導(dǎo)和銅導(dǎo)線在不同微波功率下測得的拉比振蕩頻率對比圖。