近日，華南師范大學(xué)華南先進(jìn)光電子研究院光及電磁波研究中心詹求強(qiáng)教授課題組在非線性光學(xué)及超分辨熒光顯微成像領(lǐng)域取得突破性進(jìn)展：提出了一種新型的遷移光子雪崩機(jī)理，在常溫下實(shí)現(xiàn)了國(guó)際上非線性響應(yīng)階數(shù)最高（46階）的光子雪崩現(xiàn)象，基于極高階非線性熒光效應(yīng)發(fā)展了一種極其簡(jiǎn)便的單光束、低光強(qiáng)、近紅外超分辨顯微成像技術(shù)，系統(tǒng)比傳統(tǒng)共聚焦更簡(jiǎn)單，但分辨率是共聚焦的4倍左右，并成功應(yīng)用于亞細(xì)胞結(jié)構(gòu)的觀測(cè)。該成果于北京時(shí)間4月26日以“Migrating photon avalanche in different emitters at the nanoscale enables 46th-order optical nonlinearity”為題在Nature子刊《Nature Nanotechnology》（影響因子 : 39.214）在線發(fā)表。
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光子雪崩是一種具有超高階非線性光學(xué)響應(yīng)特性的上轉(zhuǎn)換發(fā)光現(xiàn)象，于1979年首次在摻鐠晶體中被觀察到，表現(xiàn)出的特征為激發(fā)光功率超過(guò)一定閾值后，發(fā)射熒光強(qiáng)度隨激發(fā)光強(qiáng)度增加而展現(xiàn)出超高階非線性依賴(lài)關(guān)系，階數(shù)遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)的多光子吸收。但過(guò)去四十多年里，光子雪崩基本只能在塊狀材料中觀測(cè)，甚至需要超低溫等極端條件。如何在納米尺度、常溫條件下實(shí)現(xiàn)高效光子雪崩一直是個(gè)重大物理難題。這是因?yàn)樵诩{米尺度下實(shí)現(xiàn)光子雪崩存在巨大困難，如納米顆粒表面能量損耗很大、增強(qiáng)交叉馳豫與濃度猝滅存在矛盾關(guān)系等等。針對(duì)這個(gè)科學(xué)難題，自2018年起，詹求強(qiáng)教授帶領(lǐng)碩士研究生努力探索適用于在納米尺度實(shí)現(xiàn)光子雪崩的新理論，并取得了重要進(jìn)展。在物理機(jī)理上，突破性提出多離子級(jí)聯(lián)作用的新型光子雪崩機(jī)理（Cascade Photon Avalanche），在室溫條件下實(shí)現(xiàn)了摻鐠納米顆粒的26階非線性熒光的效應(yīng)。具體地，在詹求強(qiáng)課題組提出的雙離子摻雜的光子雪崩體系中，引入了一種能級(jí)簡(jiǎn)單的新離子（鐿離子）承擔(dān)存儲(chǔ)能量的功能。該研究從理論和實(shí)驗(yàn)上系統(tǒng)地分析了能量傳遞路徑，建立整套雪崩體系模型并使用數(shù)學(xué)方程理論模擬發(fā)光的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，探尋了最佳摻雜配比，闡明了影響光子雪崩的內(nèi)在機(jī)制�；�于理論指導(dǎo)，合成對(duì)應(yīng)的雙離子摻雜的納米顆粒，在近紅外光激發(fā)下，成功探測(cè)到覆蓋藍(lán)光至紅光的多波段熒光的超高階非線性光學(xué)響應(yīng)曲線。 :Y9N
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此外，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了在多離子級(jí)聯(lián)作用的鐿離子具有同樣的光子雪崩效應(yīng)，而鐿離子是上轉(zhuǎn)換體系中常用的敏化離子和能量遷移離子，能夠有效敏化多種活化離子進(jìn)行上轉(zhuǎn)換發(fā)光，為光子雪崩效應(yīng)傳遞給其他鑭系離子提供了可能性。研究團(tuán)隊(duì)由此進(jìn)一步提出能量遷移光子雪崩機(jī)制（Migration Photon Avalanche），通過(guò)合成多層核殼結(jié)構(gòu)的納米顆粒，將最內(nèi)層雙離子級(jí)聯(lián)的作為光子雪崩的“納米引擎”，雪崩能量經(jīng)過(guò)鐿離子組成的網(wǎng)絡(luò)遷移網(wǎng)絡(luò)傳遞給外層其他發(fā)光離子，并且非線性階數(shù)由于上轉(zhuǎn)換的多光子效應(yīng)實(shí)現(xiàn)了進(jìn)一步放大。例如，以銩離子作為擴(kuò)展對(duì)象，得到了階數(shù)高達(dá)46的非線性光學(xué)響應(yīng)。雙離子級(jí)聯(lián)雪崩體系相比傳統(tǒng)體系具有更快的響應(yīng)動(dòng)力學(xué)，比傳統(tǒng)光子學(xué)雪崩效應(yīng)速度提高了2-3個(gè)數(shù)量級(jí)，這對(duì)于顯微成像等應(yīng)用來(lái)說(shuō)具有很大的實(shí)際應(yīng)用意義。由此，研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)出一種低功率、單光束激發(fā)下的超分辨顯微成像技術(shù)，首先基于簡(jiǎn)單的激光掃描顯微鏡在單納米顆粒上證明了超分辨成像，分辨率高達(dá)62 nm，隨后進(jìn)一步將光子雪崩納米顆粒作為探針免疫標(biāo)記到HeLa細(xì)胞，可清楚分辨細(xì)胞的精細(xì)結(jié)構(gòu)。該工作所實(shí)現(xiàn)的納米光子雪崩除了推動(dòng)超分辨顯微成像技術(shù)的革新升級(jí)，在突破衍射極限的光傳感、光存儲(chǔ)、光刻以及納米激光等前沿領(lǐng)域也具有廣泛的應(yīng)用前景，將會(huì)對(duì)非線性光學(xué)、納米光子學(xué)、生物光子學(xué)領(lǐng)域產(chǎn)生重要的影響。 qM#R0ZUIe\  
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