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中國(guó)科大實(shí)現(xiàn)人工光合系統(tǒng)的高通量篩選 自然光合系統(tǒng)通過光敏蛋白、酶和輔酶的協(xié)同作用，利用太陽(yáng)能將二氧化碳和水轉(zhuǎn)化為富能有機(jī)物并釋放氧氣，是自然界最大規(guī)模的物質(zhì)轉(zhuǎn)化和能量轉(zhuǎn)換過程。分子光催化體系以兩類金屬配合物分別模擬光合作用中的光敏蛋白和酶，構(gòu)筑光能轉(zhuǎn)化效率更高的人工光合系統(tǒng)，有望為緩解能源環(huán)境危機(jī)、降低碳排放提供新的理論和技術(shù)支撐。在開發(fā)高效人工光合系統(tǒng)的過程中，涉及大量的分子光敏劑和分子催化劑的組合，通過傳統(tǒng)的反復(fù)試錯(cuò)實(shí)驗(yàn)極其耗時(shí)。由于缺乏可靠的描述符，業(yè)界一直難以實(shí)現(xiàn)人工光合系統(tǒng)的高通量篩選。 熊宇杰教授/高超特任教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期從事人工光合系統(tǒng)的能量耦合與轉(zhuǎn)換機(jī)制研究，在各種體系中凝練出偶極耦合在能量耦合與轉(zhuǎn)換過程中的普適性作用�；诖耍搱F(tuán)隊(duì)通過大量的分子光催化體系實(shí)驗(yàn)研究，建立了人工光合系統(tǒng)結(jié)構(gòu)和性能的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫(kù)。進(jìn)一步與江俊教授課題組合作，采用了包含光敏化、電子轉(zhuǎn)移和催化三個(gè)關(guān)鍵步驟的不同描述符，提出了一種基于機(jī)器學(xué)習(xí)加速的分子光催化二氧化碳轉(zhuǎn)化系統(tǒng)的高通量篩選策略。該策略實(shí)現(xiàn)了對(duì)數(shù)千種不同的分子光敏劑和分子催化劑組合進(jìn)行快速篩選，確定其中的高效人工光合系統(tǒng)，性能處于國(guó)際領(lǐng)先水平。與此同時(shí)，與中國(guó)科學(xué)院高能物理所陶冶研究員和SLAC國(guó)家加速器實(shí)驗(yàn)室Dimosthenis Sokaras研究員合作，利用時(shí)間分辨譜學(xué)證實(shí)了偶極耦合作為描述符的可靠性，并證實(shí)了偶極耦合在引發(fā)動(dòng)態(tài)催化反應(yīng)過程中的作用。該工作為未來高效人工光合系統(tǒng)研發(fā)提供了一種可行性范式，發(fā)表在《自然·催化》期刊（Nature Catalysis 2025, 10.1038/s41929-025-01291-z）。  該工作旨在解決人工光合系統(tǒng)中分子光敏劑和分子催化劑之間的精準(zhǔn)匹配問題，實(shí)現(xiàn)激發(fā)態(tài)電荷的快速轉(zhuǎn)移，進(jìn)而觸發(fā)動(dòng)態(tài)的催化二氧化碳還原反應(yīng)過程。其挑戰(zhàn)在于不清楚分子光敏劑與分子催化劑之間的能量耦合效率的決定因素，其能量耦合引發(fā)的動(dòng)態(tài)催化反應(yīng)過程也極其復(fù)雜。該挑戰(zhàn)導(dǎo)致人工光合系統(tǒng)的篩選和優(yōu)化工作，必須依賴于對(duì)大量的光敏劑和催化劑組合進(jìn)行費(fèi)時(shí)費(fèi)力的反復(fù)試錯(cuò)實(shí)驗(yàn)。因此，迫切需要摒棄傳統(tǒng)的試錯(cuò)研究范式，探索一種高效的篩選策略。該研究提出的描述符——催化劑的CO2吸附能、光敏劑的壽命、源自于光敏劑和催化劑的本征和躍遷偶極的電子耦合，可以制定一種高通量篩選方案，實(shí)現(xiàn)光敏劑和催化劑組合的快速準(zhǔn)確預(yù)測(cè)。該方案從3444種光敏劑和催化劑組合中快速準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)出六種高效的分子光催化體系。通過瞬態(tài)吸收光譜證明了偶極耦合與電子轉(zhuǎn)移速率常數(shù)之間的單調(diào)相關(guān)性，并通過原位時(shí)間分辨X射線吸收譜學(xué)追蹤關(guān)鍵瞬態(tài)中間體，成功驗(yàn)證了電子耦合在觸發(fā)動(dòng)態(tài)催化反應(yīng)過程中的作用。該研究范式未來可用于指導(dǎo)高效光化學(xué)均相催化劑的設(shè)計(jì)，促進(jìn)其他催化化學(xué)轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的發(fā)展。 該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、國(guó)家杰出青年科學(xué)基金、優(yōu)秀青年科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院B類先導(dǎo)科技專項(xiàng)、中央高�；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金、中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)等項(xiàng)目的資助。 論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41929-025-01291-z |
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