分子體系“光學(xué)暗態(tài)”超快動(dòng)力學(xué)研究取得重要進(jìn)展
日前,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室羅毅教授研究團(tuán)隊(duì)張群教授課題組,在凝聚相分子體系“光學(xué)暗態(tài)”(自旋禁戒三線態(tài))超快動(dòng)力學(xué)研究方面取得重要進(jìn)展,相關(guān)研究成果發(fā)表在《物理化學(xué)·化學(xué)物理》和《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》。 如何有效探測(cè)自旋禁戒激發(fā)三線態(tài)(“光學(xué)暗態(tài)”)空間的動(dòng)力學(xué)演化,一直是光物理、光化學(xué)和光生物研究領(lǐng)域頗為關(guān)注的棘手難題。由于存在諸如內(nèi)轉(zhuǎn)換和分子內(nèi)振動(dòng)能量再分布等快速弛豫過(guò)程,抽提并刻畫發(fā)生于“光學(xué)暗態(tài)”空間的動(dòng)力學(xué)演化十分困難。為此,團(tuán)隊(duì)研究人員另辟蹊徑,利用高激發(fā)的“光學(xué)明態(tài)”(自旋允許單線態(tài))到“光學(xué)暗態(tài)”(自旋禁戒三線態(tài))的快速能量轉(zhuǎn)移(系間竄躍),采用一種反常規(guī)的“時(shí)序反轉(zhuǎn)飛秒泵浦–探測(cè)”技術(shù),在模型分子體系(孔雀石綠分子)中實(shí)現(xiàn)了對(duì)發(fā)生在“光學(xué)暗態(tài)”空間“純凈的”超快動(dòng)力學(xué)演化過(guò)程的實(shí)時(shí)跟蹤和刻畫。這項(xiàng)非線性光譜技術(shù)的發(fā)展,為分子發(fā)光學(xué)、光子學(xué)以及量子調(diào)控等相關(guān)研究打開(kāi)了一扇新窗。該工作以“Bringing Light into the Dark Triplet Space of Molecular Systems”為題發(fā)表在《物理化學(xué)·化學(xué)物理》[Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 13129–13136 (2015)],得到了審稿人的高度評(píng)價(jià):“This work presents a novel experimental scheme that may bring new ideas in a topical field of physical chemistry.”、“This is a very interesting and thought-provoking paper. The readers will find the reading stimulating.”。該論文的第一作者為博士生葛晶,并得到研究團(tuán)隊(duì)江俊教授課題組在光譜與動(dòng)力學(xué)模擬方面的大力支持。 |