氫能是一種廣受關注的清潔可再生能源技術。制約該技術發(fā)展的瓶頸是如何實現低成本、高效能電催化劑的設計與開發(fā)。針對該瓶頸，中國科學技術大學教授熊宇杰課題組設計和開發(fā)出一系列化學組分可調且具有三叉星狀的三元合金PtFeCo納米結構，在降低貴金屬鉑用量的同時，獲得了顯著增強的電催化析氫反應活性。該研究成果近日發(fā)表在《先進材料》（Advanced Materials 2016, 28, 2077）上，并被Wiley旗下中文學術新聞網站Materials Views China報道。論文的共同第一作者為博士生杜娜娜、高級工程師王成名和博士生王翕君。 |fgh ryI,  
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研究表明，提高材料電催化活性的關鍵在于表面結構和電子結構的調控。但如何同步調控這兩個參數，是相關材料設計與制備的重大挑戰(zhàn)。近年來，熊宇杰課題組針對催化劑設計發(fā)展了一類界面電荷極化作用機制，基于原子精度可控的界面形成方法，可以通過界面維度控制來調變活性位點的數目及活性程度（J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 14650; Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53,12120; Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 14810）。在該工作中，研究人員進一步將作用機制推廣到合金體系中的原子間電荷極化，用于調控Pt催化位點的電子密度，從而獲得可調變的電子結構。他們首先合成了一系列三元合金PtFeCo納米結構，不僅實現了鉑基納米合金晶格中Fe和Co原子比例的精準調控，而且構筑了具有高催化活性的三叉星狀結構，為多角度系統(tǒng)研究電催化析氫反應中的構效關系提供了絕佳平臺。該系統(tǒng)研究表明，納米合金中電子結構和表面結構的同步優(yōu)化，對電催化HER性能的提升起到了至關重要的作用。其合作者江俊課題組通過理論模擬計算，揭示了合金晶格中Co原子的引入可以誘導產生原子間電荷極化，調控原子電子密度，同時調制了金屬Pt原子位點的d-帶中心，有利于提高催化位點的活性�；�于該認識，研究人員建立了合金化學組成與電催化HER性能之間的構效關系。 [.CP,Ly  
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基于該構效關系，研究人員獲得了一種Pt81Fe28Co10三叉星納米結構，在-400mV電壓下的電流密度高達1325mA cm-2，是商用鉑炭催化劑的4倍以上，遠優(yōu)于其他同源鉑基催化劑。與此同時，該催化劑的穩(wěn)定性與其他鉑基催化劑相比，也得到進一步改善。該三元合金PtFeCo三叉星狀納米結構的構筑，從實驗和理論層面上系統(tǒng)清晰地闡釋了基于元素組成、電子結構和表面結構三位一體的協同調控機制，為低成本、高性能合金催化劑的理性設計與構筑開辟了新的路徑。該研究提出的晶格工程思路，將拓展人們對電能-化學轉化中電子運動“微觀引擎”的控制能力，對原子精度上的電催化劑設計具有推動作用。 r;wm`(e  
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該研究工作得到了科技部“973”計劃、國家自然科學基金、國家青年千人計劃、中科院百人計劃、合肥大科學中心精進用戶基金、中國科大重要方向項目培育基金等項目的資助。 7$IR^  
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